14日从中国科学技术大学获悉,该校核化学与材料学院姚宏斌课题组与合作者合作,充分利用氯基金属卤化物钙钛矿宽带隙、成膜性好、制备简单等优势,开发出基于金属卤化物钙钛矿的梯度导锂层,实现了金属锂负极与电解液的隔离,大幅度提升了锂金属电池的循环稳定性。该成果日前发表在《自然·通讯》上。
金属卤化物钙钛矿因其带隙可调、缺陷容忍度较高、以及制备简单等优势成为近年来光电研究领域的热点材料。然而,与锂离子导体锂镧钛氧化合物具有相似空间结构的金属卤化物钙钛矿材料,其框架内的锂离子传导特性以及相关应用却少有研究。
研究人员发现,利用旋涂法制备的金属氯基钙钛矿具有容纳和传输锂离子的特性。锂离子可以插入金属卤化物钙钛矿的晶格中,并能够在钙钛矿/基底界面可逆地进行合金化/去合金化反应,在底部生成构成独特的钙钛矿-合金层梯度渐变结构。这种独特的钙钛矿-合金层梯度渐变结构有利于锂离子在电极上的均匀沉积/脱出。
此外,研究人员发展了方便的固相转印方法,将旋涂法制备的高质量氯基钙钛矿薄膜原位地转移到在锂箔表面,形成具有梯度结构的导锂层,实现致密的锂金属沉积和脱出,避免了锂枝晶生长和锂金属电极的粉化。最终电化学循环测试表明,即使在贫锂和有限电解液的严格条件下,循环100圈后容量仍保持在80%以上,而没有保护层的锂金属电池在循环50圈后容量已降低到初始的40%。
该成果是金属卤化物钙钛矿材料在锂金属负极界面导锂层应用的首次尝试,将为新型固态电解质设计和高性能锂金属电池构筑提供更多的可行性思路。